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新研究有助于揭示固-固相变背后的机制

2018-05-16
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一支由国际研究人员组成的团队帮助发现固 - 固相变背后的机制,为各种固 - 固相转变提供新的见解。 /

两种由相同元素组成但具有不同几何排列的原子或晶相可以产生具有不同性质的材料。煤炭和钻石为这种效应提供了一个壮观的例子。

众所周知,在适当的环境下,一个晶相可以转化为另一个晶相,但是促进固态到固态转变的机制仍然没有得到很好的理解。原子可以通过两条主要路线重新排列,从“父母”阶段转变为“女儿”阶段,但很难预测材料将采用哪条路线,或者为什么需要一条路线与另一条路线。

为此,来自香港科技大学,宾夕法尼亚大学,中国苏州苏州大学和苏威的研究人员已经研究了单粒子分辨率的胶体固 - 固转变,他们发现了一种令人惊讶的机制这有利于这些路线之一。他们发现,如果分两步进行固体转变,一些晶体可以更容易地进行固 - 固转变。

令人惊讶的是,该方法的第一步涉及产生液滴的母相。液滴然后演变成女儿阶段。

这些观察结果为各种固体 - 固体相变提供了新的见解,并且对合金的开发和制造以及在地幔深处发生的自然过程具有潜在的影响。

研究团队由香港科技大学研究生易鹏和物理学副教授韩益龙率领,以及物质结构研究实验室主任Arjun Yodh领导,宾夕法尼亚艺术与科学学院物理与天文系。

它发表在Nature Materials上。

固相转变发生的两种主要途径因原子是一起移动还是相互独立而不同。无扩散或马氏体转变涉及许多原子协调一致地运动。这条路线通常被描述为“军事”转型,因为原子以协同的方式“前进”。相比之下,“平民”转型涉及扩散。它与母相中子相的“液滴”的形成有关,单个原子以随机的方式在两相之间的界面上来回扩散。

“我们观察到的过程称为核化,”尤达说。 “来自母相的粒子脱离并形成新相的液滴,当液滴变得足够大时,新的晶相快速生长。令人惊讶的是,我们看到的初始液滴是液体而不是微晶。“

“如果转型的能源壁垒很高,系统可能不会直接转变为理想的最终状态,”韩说。 “相反,通过一些阻隔高度较低的中间亚稳状态的间接途径可能更有利。原则上这种影响可能发生在任何跨越障碍的过程中,包括蛋白质折叠,化学反应甚至一些进化或社会转变。“

研究小组设计了一种方法来观察这个过程,使用Yodh实验室合成的聚合物颗粒,它具有独特的性质:它们在加热时收缩。团队在两个透明墙壁之间形成了几层这些颗粒的薄膜。

重要的是,这些球形颗粒的结晶堆积高度取决于颗粒在薄膜中占据的体积,以及薄膜厚度与颗粒直径的比率。这些球体填充形成的实心区域具有正方形或三角形对称性。胶体薄膜因此模拟原子的晶体相,并且样品设计允许实验者通过视频显微镜在从一个相转换到另一个相时记录颗粒行为。

由于团队能够收缩球体而不会将球体从膜上移除,只需通过照射加热灯,他们就可以研究粒径和包装分数变化时发生的固体 - 固体相变。

“在我们的例子中,球体以方格开始,”尤达说,“当我们缩小它们时,它们转变成一个三角格子。具有不同类型晶格对称性的晶格之间的这种转变常常难以预测,而液体中间阶段以前从未在理论上提出过。“

通过进入粒子运动的窗口,团队仔细观察了这种转变发生的过程。无论方格图案的受热区域是否有缺陷,他们发现过渡总是表现出相同的基本机制。 “胶体原子”首先在正方形母相内形成液滴,然后在这些液滴内形成固体三角形晶相。最终,三角晶相逐渐增大,取代液滴中的液体和母方相。

这种从晶体到液体,然后是液体到三角晶体这两步过程是令人惊讶的,并且可能表明在原子水平上许多固 - 固转变可能发生的方式。关键是母晶和液相之间的界面能小于母晶和子晶之间的界面能。

“该系统首先使液体成核,因为它比成核子晶体花费更少的界面能量,”Yodh说。 “两步过程有效地减少了整个过程的能源障碍。”

该研究由美国国家科学基金会通过宾大材料研究科学与工程中心,国家自然科学基金,中国国家基础研究计划,美国国家科学基金会和美国国家航空航天局提供支持。

香港科技大学的王峰,王仁仁,软物质实验室复杂组装的Ahmed M. Alsayed和苏州大学的张泽新等也对本研究做出了贡献。软物质实验室的综合大会是法国国家科学研究中心,佩恩和索尔维之间的合作。

出版物:Yi Peng等人,“固 - 固相转变中的两步成核机理”,Nature Materials,2014; DOI:10.1038 / nmat4083

来源:宾夕法尼亚大学

图片:宾夕法尼亚大学